Păstoria mitropolitului Grigorie Dascălul începe în vremuri destul de grele, dar până la urmă, el le va birui. Completează mai întâi - în 1823 - scaunul episcopal de la Argeș, aflat vacant, cu Grigorie Rîmniceanul. Același lucru face în 1824 cu episcopia Râmnicului, unde trimite pe Neofit, iar în 1825 cu Buzăul, căruia îi dă episcop pe Chesarie, economul Mitropoliei. Astfel toate eparhiile țării erau acum conduse de români.
Cu toate ocupațiile sale, vlădica Grigorie n-a stat departe de mișcarea culturală din țară, ci oricând a avut răgaz a tălmăcit și a tipărit felurite cărți de teologie și a ajutat - în 1828 - pe Pătru Sapunov să tipărească, la București, cel dintâi Noul Testament în limba bulgară. Acest an - 1828 - era sortit însă să întrerupă, oarecum, activitatea vlădicăi Grigorie, căci, chiar spre începutul său, izbucnește un nou conflict între ruși și turci. Curând după aceasta, mitropolitul Grigorie, lăsat caimacam de voievodul Grigorie D. Ghica, fugit la 28 aprilie 1828, din țară, ajunge în conflict cu stăpânirea și cu o parte din boieri, fie din pricina spinoasei probleme a mânăstirilor închinate, fie că nu s-a învoit la așezarea de noi dări, angarale și podvezi asupra preoților și a poporului, fie, în sfârșit, precum însuși spune, că n-a consimțit la adunarea dării cârjii de la preoți pentru a se acoperi cheltuielile făcute, de o nepoată a lui Barbu Văcărescu, măritată cu Bagration. Acestea au dus la scoaterea lui din scaun și trimiterea, în ziua de 10 februarie 1829, în surghiun. Aici, departe de păstoriții săi, petrece vlădica Grigorie timp de aproape trei ani, comunicând doar prin scris cu episcopul Neofit al Râmnicului, rânduit de stăpânire ocârmuitor al Mitropoliei, pe care-l povățuia cum să conducă eparhia sa și ce dezlegare să dea unor probleme ce se puneau.
Către sfârșitul anului 1831, de abia, generalul Kiselef, la stăruința întregii obști valahe, obține de la cei în drept întoarcerea mitropolitului Grigorie în patrie. La 12 ianuarie 1832 el părăsește Chișinăul, ajungând la 15 ale lunii la Iași, unde mitropolitul Veniamin Costachi i-a făcut o “cuviincioasă primire..., potrivit cu rangul și pilduitoarea (sa) evlavie”. După o săptămână de călătorie, la 23 ianuarie, era la Focșani, unde zăbovește câteva zile. Ajuns la Buzău, vlădica Grigorie trebuie să rămână aici mai bine de un an, deoarece, din rațiuni politice, stăpânirea a socotit că nu este prudent să meargă de-a dreptul la București să-și reia scaunul. Dușmanii săi reușiseră și de astă dată să-l oprească a veni în mijlocul păstoriților săi. În timpul șederii sale la Buzău, potrivit dispozițiunilor date de Kiselef, i s-a trimis “pensia care i-a fost dată de mitropolie” și i s-au făcut “toate ușurințele și înlesnirile posibile”. Cât a zăbovit în acest oraș, el s-a ocupat cu tălmăcirea și tipărirea de cărți, în tiparnița ce a înființat acum, aici. Această încordată trudă însă, precum și suferințele trupești și sufletești, l-au adus aproape de o totală sleire a puterilor fizice, ceea ce l-a făcut poate să-și ceară strămutarea în Mânăstirea Căldărușani. Generalul Kiselef îngăduie aceasta și la 13 aprilie 1833, vlădica Grigorie pornește spre mânăstirea, de care-l legau atâtea amintiri. Aici, la Căldărușani, rămâne mai bine de patru luni, în care timp e vizitat, în repetate rânduri, de Barbu Știrbei vel logofătul treburilor bisericești, cu misiunea de a-i cere părerea asupra prevederilor de ordin bisericesc înserate în Regulamentul Organic, de curând aprobat. După aceasta, la 22 august 1833, la poftirea generalului Kiselef, vlădica Grigorie, după o lipsă de peste patru ani și jumătate, își reia scaunul mitropolitan.
Reluând cârma bisericii strămoșești, mitropolitul Grigorie a început din nou a purta grijă de buna organizare, mai ales a mânăstirilor și învățământului, pentru care a făcut câte un proiect de regulament. În primăvara anului 1834, el a purces la reparația Catedralei mitropolitane, pe care însă n-a mai ajuns s-o și termine, căci sleit de puteri s-a mutat către Domnul în ziua de 22 iunie 1834. Avea acum 69 de ani și de curând pusese în tipar Viețile Sfinților.
Cercetând viața și activitatea mitropolitului Grigorie Dascălul, constatăm, așadar, că el a adus o contribuție importantă la traducerea operelor Sfinților Părinți în românește, ca și contemporanul său, mitropolitul Veniamin Costachi al Moldovei. A purtat o grijă deosebită preoțimii, scutind-o sau reducându-i din dările impuse de înaintașii săi în scaun și ferind-o de multele abuzuri ale protopopilor.
